聚合控制合成:《Nature》来自石墨烯纳米带的稠环芳烃Tian Yu Liu来源:Polymer Frontiers of Science 除了剥离石墨层或使用化学气相沉积之外,合成石墨烯的方法是什么? 为了回答这个问题,我们需要研究单层石墨烯的结构:石墨烯是大量苯环的共轭物。因此,具有少量共轭苯环的稠合芳烃通过π键共轭体系在二维平面中聚合和延伸,这是石墨烯的另一种合成方法。具有特定边缘结构的石墨烯纳米带已经通过某些偶联反应(例如Suzuki-Miyaura偶联)或成环反应(例如Diels-Alder反应)制备。然而,这些方法不能精确控制所获得的石墨烯纳米带的长度。 名古屋大学和日本京都大学的研究团队在聚合多环芳烃领域取得了突破,用于石墨烯纳米带的可控合成。研究人员开发了一种活性成环共轭扩链聚合(APEX)反应,通过改变引发剂与单体浓度,引发剂结构和反应条件的比例,实现了均匀的结构和长度可控的石墨烯纳米带。相关工作已发表在《自然》期刊上。 APEX反应是合成长度可控的石墨烯纳米带的核心。活性聚合使用含硅化合物——苯并萘并硅氧烷——作为单体(M),菲作为引发剂(I),并由邻 - 四氯乙烯中的银和钯盐催化。将邻氯醌和二氯乙烷溶剂加热至80℃(图1a)。通过单体中含硅基团与引发剂的反应性K-侧反应偶联反应。在单体偶联后,其K-侧被活化并可继续与另一单体的含硅基团偶联。重复该过程直至聚合结束以形成Fjord型石墨烯纳米带(GNR2)(图1a)。与其他活性聚合一样,通过改变APEX反应的单体与引发剂浓度的比例,可以改变产物的聚合度以产生不同长度的石墨烯纳米带。具体地,当单体与引发剂浓度的浓度比从10: 1增加到500: 1时,纳米带的分子量从2.9kDa增加到150kDa,并且长度从3nm增加到169nm。 (polydispersityindex)约为1.23(图1b)。扫描透射显微镜显示,Fjord型石墨烯纳米带具有约2nm的带宽(图1c),并且厚度非常类似于单层石墨烯(0.335nm)的厚度(图1d)。 图1.(a)FEX石墨烯纳米带的APEX聚合合成; (b)产物分子量(Mn),多分散系数(Đ)和反应单体/引发剂浓度比(M/I); c)两个峡湾型石墨烯纳米带的扫描透射电子显微镜图像; (d)沿(c)中的白线方向的高度分布图。图像来源:自然。 通过改变引发剂或通过使用不同的反应条件可以控制通过APEX反应获得的产物的结构。例如,可以使用具有碳 - 碳肟键的二苯基乙炔引发剂形成另一种类型的峡湾型石墨烯纳米带(GNR 7),其产物多分散性因子为约1.04(图2)。可以使用Scholl反应通过分子内环形成将峡湾型石墨烯纳米带转化为椅型石墨烯纳米带(GNR 8)(图3a)。每种椅型石墨烯纳米带具有约3nm的宽度和约0.38nm的厚度(图3b-d)。 图2.使用二苯基乙炔引发剂合成另一种Fjord型石墨烯纳米带GNR 7。图像来源:自然。 图3.(a)椅型石墨烯纳米带的Scholl反应合成; (b)扫描型石墨烯纳米带扫描透射电子显微镜图像和(c)结构图; (d)沿(b)白色i线方向的高度轮廓。图像来源:自然。 本文首次报道了石墨烯纳米带聚合方法的合成结构,宽度和长度可控。该方法有望为研究石墨烯纳米带长度对其物理化学性质的影响奠定物质基础。 全文链接 https://www.nature.com/articles/s41586-019-1331-z - -完 - - 资料来源:高分子科学前沿 免责声明:平台上会复制任何文档,例如带有源:XXX的文本/地图。该平台的目的是传达更多信息并促进行业的讨论。这并不意味着平台同意其观点或确认其内容的真实性。性别,文章内容仅供参考。如果有任何侵权行为,请与我们联系删除。 我们的微博:聚合物科学的前沿,欢迎与我们互动。 添加编辑为好友(微信号:gfzkxqy,请注意:名称 - 单位 - 标题 - 研究方向),邀请您加入学术界,企业界,硕博联盟,北美,欧洲,塑料,橡塑,纤维,涂层粘合剂,油墨,凝胶,生物医学聚合物,聚合物合成,膜材料,石墨烯,纳米材料,表征技术,汽车聚合物,发泡,聚酰亚胺和其他技术交流团体。同时,您可以回复菜单中的“通讯组”以获取组目录。 添加小编微信(必须注意:名称 - 单位 - 标题 - 研究方向) 邀请您加入讨论组 (添加了微信二维码扫描码) 我们的QQ交流群:451749996(必须注意:名称 - 单位 - 研究方向) 提交建议合作:[email protected]

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